『もっとTo LOVEる -とらぶる-』は『To LOVEる -とらぶる-』の続編であり、ララが結城家に住み始めて以来、梨斗の生活は大きく変化した。現在の結城家には、梨斗と美柑の兄妹に加え、ララと彼女の二人の妹「ナナ・アスタ・デビルーク」と「モモ・ベリア・デビルーク」も同居している。
ララと同じく梨斗に恋するモモは、本編最終話で梨斗が春菜に告白しようとしたものの、複数の女性に告白する混乱した場面を目撃する。ララの考えを聞いた後、モモは自分やララ、春菜など梨斗を好きな女の子たち全員が同時に幸せになれる方法を考え始め、たどり着いた結論が梨斗にハーレムを築かせる「楽園(ハーレム)計画」だった。夢見る未来を目指し、モモは積極的に様々な行動を展開していく。
一方、梨斗の命を狙う宇宙一の殺し屋「金色の闇」(ヤミ)は、梨斗やララたちとの出会いを経て、地球で平穏な日々を送っていた。しかしヤミの前に、自称「黒咲芽亜」と名乗る少女が現れる。芽亜とその主人の目的は、ヤミを冷酷な殺し屋に戻す「DARKNESS計画」だった。
モモが推し進める「楽園(ハーレム)計画」と、ヤミを標的とする「DARKNESS計画」を巡り、梨斗の元々トラブル続きの生活は、さらに多くの艶福と危機に包まれていく。
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