上条当麻の平穏は続かない。学園都市への侵攻後、科学陣営と魔術陣営の正面衝突により、政治的な緊張は高まり続けていた。学園都市がローマ正教への宣戦布告を意図しているように見え、結果として全世界を巻き込む戦争へと突入しようとしていた。上条は再び最前線に立つことになり、仲間や盟友を守るために奮闘する。 『とある魔術の禁書目録Ⅲ』は、原作シリーズの最終章として、上条、一方通行、そして真のレベル0・浜面仕上らがそれぞれの道を進み、原作ライトノベルシリーズの終幕へと繋がっていく物語である。